Thái Can sinh ngày 22 tháng 10 năm 1910 tại xã Văn Lâm, huyện Đức Thọ, tỉnh Hà Tĩnh.
Ông lần lượt theo học các trường: trường phủ Đức Thọ (Hà Tĩnh), trường Vinh (Nghệ An), Trường Trung học Bảo Hộ (tức Trường Bưởi, Hà Nội), trường thuốc Hà Nội (tức Trường Y- Dược Đông Dương).
Lúc còn đi học, ông đã làm thơ. Buổi đầu, ông ký bút hiệu Th.C. Thơ ông phần nhiều đăng trên các báo: Phong hoá, Tiểu thuyết thứ bảy, Hà Nội báo, Văn học tạp chí 1935.
Năm 1934, Thái Can cho in tập thơ Những nét đan thanh, do Ngân Sơn tùng thư ở Huế xuất bản. Tập thơ này về sau, được ông bổ sung thêm, tự mình đề tựa rồi cho tái bản năm 1938 (năm 1995, Nxb Văn Nghệ Thành phố Hồ Chí Minh cho tái bản lần nữa với tên mới là Thơ Thái Can).
Năm 1940, ông tốt nghiệp bác sĩ y khoa.
Tháng 8 năm 1941, ông được Hoài Thanh và Hoài Chân chọn để giới thiệu trong quyển Thi nhân Việt Nam (xuất bản năm 1942). Cũng năm này, ông học thêm chữ Hán và làm thơ bằng chữ Hán.
Không rõ năm nào ông vào Đà Nẵng và mở phòng khám bệnh ở đó, và sau nữa ông sang định cư ở Hoa Kỳ. Ngày 22 tháng 04 năm 1998, Thái Can qua đời tại California, Hoa Kỳ.